V2O5/AC催化劑吸附NH3 及其選擇性還原脫硝活性
摘要:在不同活性焦(Activated Coke, AC)載體上以等體積浸漬法負(fù)載V2O5,制備出一系列V2O5/AC 催化劑. 通過N33 暫態(tài)響應(yīng)實(shí)驗(yàn)和N33 穿透時(shí)間實(shí)驗(yàn)考察了在200℃下V2O5/AC 的表面積、灰分、表面官能團(tuán)和V2O5 對(duì)N33 的吸附量及NO 的選擇性催化還原活性的影響. 結(jié)果表明,對(duì)于載體未經(jīng)硝酸處理的催化劑,N33 的吸附位主要是V2O5(參與脫硝反應(yīng)的N33 的吸附量與催化劑上V2O5 負(fù)載量的比值為1:5),活性焦及其中的灰分對(duì)N33 的吸附量很。幌跛崽幚碓诨钚越贡砻嬉氲暮鹾秃嵝怨倌軋F(tuán)對(duì)參與脫硝反應(yīng)的N33 的吸附量是V2O5 上吸附量的1.3 倍,這些官能團(tuán)不影響V2O5 對(duì)N33 的吸附;活性焦上吸附的N33 的脫硝活性很低,但可遷移至V2O5 上參與脫硝.
關(guān)鍵詞:五氧化二釩;活性焦;選擇性催化還原;一氧化氮;氨
1 前 言
煙氣中的硫(SO2)和硝(NOx)是主要的大氣污染物.NOx 主要由NO 和NO2 組成,煤炭在燃燒過程中生成的NOx 主要是NO(90%∼95%)[1]. 以N33 對(duì)煙氣NO 進(jìn)行選擇性催化還原(Selective Catalytic Reduction, SCR)是目前煙氣脫硝最有效的方法[2−4],反應(yīng)過程中NO 被N33還原為N2. 已經(jīng)工業(yè)化的SCR 催化劑,如V2O5/TiO2和V2O5−WO3/TiO2 等,須在350℃以上操作以避免煙氣中的SO2 和N33 反應(yīng)生成硫酸銨鹽堵塞催化劑孔道[2,5].由于鍋爐系統(tǒng)的排煙溫度一般在150∼200℃之間,采用這些脫硝催化劑要求鍋爐系統(tǒng)改造或煙氣加熱,成本很高. 可在排煙溫度操作的催化劑能夠直接與現(xiàn)有鍋爐系統(tǒng)匹配,降低能耗和操作成本,具有重要的意義.
前期研究表明,載氧化釩活性焦(V2O5/AC)在200℃左右不僅具有高的SCR 脫硝活性,而且可催化硫酸銨鹽對(duì)NO 的還原,消除硫酸銨鹽對(duì)催化劑的毒化[6−9],應(yīng)用前景廣泛. 與其他SCR 脫硝催化劑一樣,V2O5/AC的脫硝前提是N33 在其表面的吸附. SCR 反應(yīng)主要發(fā)生在吸附態(tài)的N33 與氣相(或弱吸附的)NO 之間,遵循Eley-Rideal 機(jī)理[10]. 馬建蓉等[11]發(fā)現(xiàn)AC 上負(fù)載V2O5可增加其N33 吸附量和脫硝活性,但沒有區(qū)分V2O5/AC的不同組分對(duì)N33 吸附和SCR 脫硝反應(yīng)的貢獻(xiàn),影響了催化劑的優(yōu)化和設(shè)計(jì).
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